甲脒铅卤化物（FAPbI₃）因其带隙接近肖克利-奎塞尔极限（1.48 eV），在高效钙钛矿太阳能电池（pero-SC）中具有很高的应用前景。FAPbI₃钙钛矿通过碘化铅（PbI₂）和碘化甲脒（FAI）之间的反应形成，产生非光活性黄色δ相或黑色α相。通常，由于PbI₂和FAI之间的高反应速率，钙钛矿薄膜在退火初期在优先形成δ-FAPbI₃，即使在热退火后也仍然存在。这些δ相杂质充当缺陷，对和器件的性能和长期稳定性造成负面影响。此外，PbI₂和FAI的高反应速率导致钙钛矿薄膜的快速生长，最终导致薄膜中晶粒尺寸较小。因此，延缓PbI₂和FAI之间的反应对于提高FAPbI₃钙钛矿薄膜的质量至关重要。

本文创新性地提出分子“推进器”的概念，通过引入一种具有三个羰基和一个C^--I⁺键的高价碘（III）化合物1，3-二甲基-5-(苯基λ³-碘亚基)嘧啶-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮（DPIPT），对钙钛矿薄膜生长动力学进行程序化调节。具体如下：Step 1. DPIPT中的三个羰基与PbI₂存在强配位作用，能够有效减缓FAI和PbI₂之间的反应速率，防止室温下δ-FAPbI₃的形成；Step 2.在薄膜退火过程中，随着温度的升高，DPIPT中的C^--I⁺键断裂，生成易挥发的碘苯（IB）以及不可挥发的富电子的卡宾化合物1,3-二甲基嘧啶-5-亚基-2,4,6(1H,3H,5H)-三酮(DPYT)。易挥发的IB与薄膜内部残留的溶剂DMSO会形成共沸物，携带DMSO从薄膜底部逸出，促进钙钛矿生长，消除薄膜底部的空隙；Step 3.另外一个分解产物——富电子的卡宾化合物DPYT，能够有效钝化薄膜内部未配位的Pb²⁺缺陷，并锚定在晶界上而不会发生迁移扩散。最终，获得了相纯度高、致密、低缺陷的高质量钙钛矿薄膜。在0.062和1.004-cm²的pero-SC中分别实现了高达26.06%（认证为25.79%）和24.65%的光电转化效率

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202419726