得益于高吸光系数、低激子结合能、长载流子扩散长度以及可调带隙等优点，溶液法加工的有机金属钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）在过去几十年间引起了全球范围的广泛关注，并已认证获得26.1%的光电转换效率（PCE）。由于甲脒碘化铅（FAPbI₃）钙钛矿具有优异的热稳定性以及接近Shockley–Queisser理论极限所确定的最佳带隙，其所用的主流溶剂体系为二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亚砜（DMSO）的混合物。然而，由于碘化铅（PbI₂）与DMF/DMSO之间的可逆配位作用，这些前驱体墨水中的铅多卤化物胶体通常存在严重的过度聚集问题；同时，甲脒阳离子（FA⁺）也容易因与DMF/DMSO发生质子转移而降解，导致大多数高效的pero-SCs都基于新鲜配制的FAPbI₃-DMF/DMSO前驱体墨水来制备。同时，DMF和DMSO的低蒸气压在印刷过程中会导致溶剂挥发不均匀。由于接触线钉扎（contact-line pinning）和毛细力的共同作用，液膜边缘优先蒸发，导致墨水从中心向边缘迁移。

本项工作创新性的提出了一种稳定的前驱体墨水设计策略，以控制溶剂挥发和钙钛矿结晶，从而能够在环境大气中实现相纯的FAPbI₃钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）的宽速度窗口印刷（0.3至18.0 m/min）。以挥发性乙腈（ACN）作为主要溶剂，并添加N, N-二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亚砜（DMSO）作为配位添加剂的FAPbI₃钙钛矿前驱体墨水，有利于提高墨水稳定性、抑制咖啡环效应以及复杂的中间FAPbI₃相，从而制备出高质量、无针孔且相纯的大面积均匀FAPbI₃钙钛矿薄膜。

小面积FAPbI₃ pero-SCs（0.062 cm²）和大面积组件（15.64 cm²）分别实现了24.32%和21.90%的卓越效率，而当印刷速度提高到18.0 m/min时，器件的光电转换效率（PCE）仍可保持在23.76%。具体而言，未封装的器件表现出卓越的运行稳定性，T₉₀ > 1350 h。这项工作朝着高效且高通量的可扩展、低成本钙钛矿光伏制造迈出了一步。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202316954