由于具有光吸收系数、长电荷载流子扩散长度以及可调节的带隙，有机-无机卤化铅钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）在过去几十年中引起了全球的关注，并且最近已获得26.1%的认证功率转换效率（PCE）。在卤化铅钙钛矿中，甲脒三碘化铅（FAPbI₃）钙钛矿因其卓越的热稳定性和接近由肖克利-奎伊瑟极限确定的最佳带隙，已被证明是一种很有前途的活性层，展现出最高效pero-SCs。然而，其光活性立方相（α-FAPbI₃相）在室温下很容易转变为非光活性的宽带隙六方相（δ-FAPbI₃相），因为NH₂CH=NH₂⁺（FA⁺）较大的离子半径（253 pm）使得容忍因子接近上限，导致[PbI₆]^4-八面体网络趋于扭曲。此外，在室温下，δ-FAPbI₃相的形成能明显低于α-FAPbI₃相。而且，α-FAPbI₃结构的扭曲会增加相关薄膜的残余拉伸应变，这会降低结构稳定性和载流子迁移率，改变带隙和电子态，并诱导离子迁移和电荷陷阱。

本工作创新性的提出了一种可扩展的印刷策略，通过在钙钛矿前驱体油墨中引入功能性全氟烷基磺酰基季铵碘盐，实现了在高湿度气氛（相对湿度高75%±5%）下制备大面积高质量纯相FAPbI₃薄膜。该方法降低了立方相形成和异相成核的能垒，从而调控了FAPbI₃的结晶过程。

印刷制备的小面积光伏电池和大面积组件分别实现了24.37%和22.00%的卓越光电转换效率。未封装器件展现出了优异的运行稳定性（T₉₀>1060 h）、环境稳定性（T₉₀>2020 h）和热稳定性（T₉₀>2350 h）。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.05.018