柔性钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）因其高柔韧性、重量轻、可大规模印刷等优点，成为颠覆现有硅基光伏的有希望的技术，引起了广泛关注。然而，其在多次弯曲后器件性能会发生急剧下降，且性能降解机理尚不明确，严重阻碍了柔性pero-SCs的实际应用。本文率先系统地研究了柔性钙钛矿在机械应力下的降解行为，并观察到“破坏”位点（初始裂纹）首先发生在多晶钙钛矿薄膜中，在外力的作用初始裂纹会向下扩展，最终延伸到界面，触发界面剥离裂纹，使得器件性能急剧下降。

为了同时抑制钙钛矿内部的初始裂纹以及界面处的剥离裂纹，本文引入了具有三个立体交联位点的交联分子——季戊四醇三丙烯酸酯（PETA），在器件内部自上而下构筑了“界面-体相”三维立体聚合物网络。研究发现，该网络在降低钙钛矿薄膜杨氏模量，抑制体相初始裂纹的同时，增强了界面韧性，阻碍了界面剥离裂纹的生成。基于PETA所得到的柔性pero-SCs在经历20000次连续弯曲后，仍保持其初始光电转换效率（PCE）的92%。值得注意的是，该聚合物网络结构还能辅助钙钛矿晶粒在柔性衬底上生长，因此柔性器件还表现出24.9%（认证为24.48%）的高PCE。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202403531