柔性钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）具有轻质柔性等独特优势，适用于开发便携式电子产品以及光伏建筑一体化应用，可极大弥补晶硅电池在应用场景上的局限性。然而，由于钙钛矿晶粒在柔性衬底上的不可控生长，以及钙钛矿固有的高杨氏模量，柔性pero-SCs的光电转换效率（PCE）和机械稳定性还存在明显不足。如何在柔性衬底上实现高质量、高稳定性钙钛矿薄膜生长，是柔性pero-SCs产业化进程的关键。

本文提出了一种原位交联辅助钙钛矿晶粒生长策略。首先精准设计了功能性有机小分子双[(3-甲基氧杂环丁烷-3-基)甲基]噻吩-2,5-二羧酸酯（OETC）作为原位交联单体，利用OETC的功能原子骨架增强其与Pb²⁺离子的配位能力，以获得大尺寸的PbI₂胶体，减少成核位点数量。同时选择具有高活性的氧杂环丁烷作为交联位点以调节交联温度，从而可以在退火过程中同时触发原位交联和钙钛矿生长过程。在原位交联的驱动下，非取向小晶粒可以定向移动到（100）取向晶粒的晶界，促进（100）取向晶粒通过消耗相邻的非取向小晶粒而持续生长，从而获得具有高结晶度、大尺寸晶粒、少晶界和明显晶体择优取向的高质量钙钛矿薄膜。此外，聚集在钙钛矿晶界处的交联聚合物COETC可以有效释放机械应力，降低钙钛矿薄膜的杨氏模量。最终基于该策略的有效调控，有效面积为0.062和1.004-cm²的柔性pero-SCs分别实现了23.4%（认证为22.9%）和21.1%的PCE。并且，优化后的柔性pero-SCs具有优异的机械稳定性，在半径为5 mm的5000次弯曲循环后仍保持约90%的初始效率。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.joule.2022.12.013