针对钙钛矿/有机叠层太阳能电池中宽带隙钙钛矿初始相分布不均一及在光照老化后相分离加剧的科学问题，本研究提出一种选择性延缓结晶调控策略。团队设计了一种功能掺杂剂3-氨基-5-氟苯甲酰胺 (AFBA)，其具有较强的分子偶极，由于Br^-电负性、离子半径较大，更靠近偶极中心，因此AFBA与Br^-存在较强的分子偶极-离子库仑力。通过将AFBA掺入钙钛矿前驱体溶液中，选择性延迟以Br为主导的结晶，从而调控大面积薄膜初始的卤素分布。经AFBA处理的薄膜实现了水平尺度和垂直尺度的相均一，并具有良好的相稳定性。同时，初始相均一的薄膜离子迁移活化能增加，表现出较高的准费米能级分裂与较好的抗光照老化稳定性。因此，1.004 cm²的子电池开路电压达到了1.337 V，填充因子也进一步接近S-Q极限。此外，初始相均一的薄膜也提升了载流子的抽提效率，避免了前后子电池电流失配的问题。最终，1.004 cm²钙钛矿/有机串联太阳能电池实现了25.21%的效率，并且具有出色运行稳定性（T₉₀>1500 h）。重要的是，该研究通过将叠层电池与高电压依赖的双重电致变色器件集成，提供了一种原位可视化监测叠层电池的新手段。