光伏技术是实现“双碳”战略目标的重要组成环节，拓展光伏的应用场景、大力发展新型分布式光伏是十分重要且亟待解决的问题。柔性钙钛矿太阳能电池具有轻质柔性、低成本、易剪裁安装等的优点，可用于穿戴光伏、车用光伏、建筑光伏一体化及空间航天光伏等领域，极大拓宽了光伏应用场景。课题组围绕柔性器件钙钛矿活性层，对其衬底依赖性、组分均一性及晶界韧性进行优化，制备高效稳定的柔性钙钛矿太阳能电池并探索其大面积跨尺寸制备方案。针对钙钛矿薄膜在柔性衬底上的不可控生长问题，课题组提出原位交联策略辅助钙钛矿晶粒生长，采用具有高活性的氧杂环丁烷作为交联位点，实现在退火过程中同时触发原位交联和钙钛矿生长过程，在柔性衬底上获得与刚性衬底相媲美的钙钛矿薄膜。针对柔性衬底的低热导率所导致的钙钛矿薄膜组分不均一问题，课题组提出传热行为调控策略，通过介孔碘化铅结构设计，提高钙钛矿晶体形成活化能，抑制顶部阳离子反应并加速其向下扩散，最终提高薄膜的组分均一性。针对钙钛矿晶界存在的天然脆性和残余拉伸应变问题，课题组开发具有动态共价二硫键、氢键和离子化铵基的交联单体构筑晶界“韧带”，以释放钙钛矿薄膜中的机械应力，有效提高薄膜韧性。通过多种策略显著提升柔性钙钛矿太阳能电池性能，并制定柔性器件可拓展制备方案，为其产业化与商业化奠定坚实的基础。